「化学制御Chiralityが拓く新しい磁性」-日本学術振興会 科学研究費助成事業 基盤研究(S)-
「スピンキラリティを軸にした先端材料コンソーシアム」-日本学術振興会 研究拠点形成事業(Core-to-Core) A. 先端拠点形成型-

Research

研究目的

 2006および2010年度より、申請者を中心とする化学・物理研究者の連携によって基盤研究A「結晶と磁性のchirality」および「Chiral磁性体の合成戦略の確立」(以下「基盤A」と略記)を実施した。《物質探索》、《構造・物性測定》、《理論物理・化学》各分野の研究者が結集することによって、マクロスケールで発現する結晶と磁性のchiralityの関連を、有機・無機に渡って総合的かつ系統的に明らかにした。今回の研究計画の目的は、基盤Aの成果を踏まえ、これを発展飛躍させることである。特に、《スピンの位相をマクロスケールで制御する》研究の流れを確立し、物質科学の新たな研究分野を創成する。制御方法として、結晶chirality(chiral電場)、磁気chirality(chiralスピン構造)、弾性chirality(chiral応力場)の結合を活用する。

  • 研究計画の概念図

1. 学術的背景

Kelvin卿が、chiralityの概念を提唱したのは1884年である。その後chiralityの研究は、19世紀前半のAragoからPasteurへと受け継がれ、結晶・分子のchiralityと自然光学活性の研究が合流して進展してきた。しかし、ともに光の偏光面が回転する現象でありながら、Faradayが見出した磁気光学効果との関係は明らかにされなかった。20世紀後半になって、chiralityと磁場の協奏効果として、磁気不斉二色性(MChD)が量子論的に予言された。1997年には、磁場中chiral分子溶液でMChDが初検出されたが、シグナル強度は吸光度の1万分の1程度の微弱なものであった。1999年、本研究計画代表者(井上)は、100テスラ程度の大きな内部磁場と結晶のchiralityをあわせもつ透明chiral磁性体の合成に成功した。この発見によって、結晶と磁性のchiralityをあわせ持つ舞台が創成された。

このように、100年以上に渡って連綿と続くchirality研究の歴史の中で、底流にある「化学と物理」、「構造chiralityと磁気chirality」といった対概念を包摂統合する研究の流れを創るため、2006年度より申請者を中心とする化学・物理研究者の連携によって2つの基盤Aを実施した。Chiral磁気構造では、スピンの巻き方が定まるため、らせんピッチが巨視的な秩序パラメータとなる。このため、スピンの位相を巨視化することができる。本研究計画では、これを新たな視点とし、「結晶と磁性のchirality」研究の第二段階として《スピンの位相をマクロスケールで制御する》研究の流れを確立する。制御の方法として、結晶・磁気・弾性chiralityのミクロな結合を活用する。基盤Aで確立した緊密な研究協力体制の上に、物性化学・物性物理を横断するchiralityに関する広範な基礎研究を展開する。また,物質科学との関係では、スピン自由度の情報を伝える技術《スピントロニクス》が、現在非常に活発な研究分野となっているが,主流は半導体スピントロニクスである。Chiral磁性結晶は、半導体とは全く異なるスピントロニクス研究の舞台を提供する。さらに、磁気的・電気的・弾性的自由度間の結合を系統的に解明することは,多重強秩序物質《マルチフェロイック物質》の機能を制御することであり、これもまた現在の物質科学研究の中心課題のひとつである。このように、本研究課題は明らかに、物性化学・物性物理における新たな境界融合領域を拓くものである。

2. 何をどこまで明らかにしようとするか

(1) 分子性・無機chiral磁性体の物質設計・制御戦略の確立

1つめの基盤Aの成果として、周期表のほとんどの領域の磁性イオンを含むchiral磁性体の合成が可能となった。また、無機chiral磁性体における右手・左手系の単相結晶の育成に成功した。続く基盤Aにおいて分子性Chiral磁性体で右手系・左手系に加えてラセミ体結晶の作り分けに成功した。その結果、詳細にキラル磁性体の磁気相互作用について明らかにした。本研究計画では、この成果をもとに、磁性金属イオンと配位子の組み合わせによってchiral磁気構造を系統的にコントロールする。また、無機キラル磁性体において不可能だった単一chiral磁区の大型単結晶作成方法を2つめの基盤Aで見出したので他のChiral磁性体について一般化し、確立する。

(2) 結晶・磁気chiralityの定量化

分子や結晶の「形」としてのchiralityは明確な概念であるが、「自然光学活性と分子chiralityの定量的関係」など、物性との関係には謎が多い。本研究計画では、最大エントロピー法を用いたX線回折データ精密解析により電子雲のchiral空間分布を観測し、結晶chiralityの定量化という未開拓の課題に取り組む。また、結晶の磁気chiralityを検出できる偏極中性子線回折とナノスケールでの磁気および結晶chiralityを検出できる放射光円偏光X線回折を併用することにより、結晶chiralityと磁気chiralityの関係を定量化する。

(3) 電場・磁場・応力を外部パラメータとするchiralityのコントロール

電場・磁場・応力の外部パラメータによるchiralityコントロールを含む相制御法を確立する。これによって、先の基盤Aで発見したchiral磁性体特有の巨大非線形磁化率、巨大電気磁気効果、巨大不斉磁気光学効果、磁化誘起第二光高調波の発現機構を明らかにし、新たな巨大応答を系統的に見出す。

(4) 新たなスピントロニクス分野の開拓

岸根らは、2008年にchiral磁性体中のソリトン格子の並進運動に付随して、輸送流としての磁気カレント(スピンカレント)が生成されることを理論的に見出した。これは、chiral磁気構造特有のスピンの空間パターンが伝送される現象であり、超音波、パルス磁場、光、伝導電子との結合によるカレント駆動、読み出しが可能である。また、カレント強度の定量的な見積もりも得られている[文献5]。さらに2012年度、キラルらせん磁気構造およびキラルスピンソリトン格子の実空間および逆空間観測に成功した。この成果はアメリカ物理学会Spotlighting Exceptional Researchに選ばれ、その記事の冒頭に”A new state of matter”としてキラルスピンソリトンが紹介された。これらの磁気構造はキラル磁性体に特有の磁気構造であり、さらに極めて安定に存在することが示された。特にキラルスピンソリトン格子状態では、ソリトンを滑走させることができるため、極めて精度の高い情報伝達手段として利用でき、新しいスピントロニクスとして利用価値が高いと評された。本研究計画では、理論予測に基づいたスピンカレントの生成・検出を行い、新しいスピントロニクスの分野を開拓推進する。

3. 学術的な特色・独創的な点

Chiralityを主題として、スピンのマクロ位相を電気・磁気・弾性の3要素を統合して制御する本研究の着想および取り組みは、十分独創的である。さらに、本研究の特筆すべき特色として、放射光円偏光X線回折、偏極中性子線回折、ローレンツ顕微鏡、超低速ミュオン顕微鏡を相補的に利用することによって、ナノスケールから結晶全体にわたる、chiral磁性結晶特有のスピン・電荷の空間分布を系統的に明らかにする。基盤Aで確立した連携体制を引継ぎ、化学研究者(井上・菊地・美藤)と物理研究者(秋光・岸根・戸川・鳥養)が密な連携を図りつつ研究を進展させ、計画の着実な遂行を図る。電気・磁気・弾性をchirality研究の基本要素ととらえることで化学研究と物理研究のディシプリンを統合し、物質科学の新たな研究分野を創出する。

キラル国際研究拠点(CResCent)パンフレット

キラル国際研究拠点(CResCent: Chirality Research Center)は広島大学において認定される、世界トップレベルの研究活動を戦略的に展開する「自立型研究拠点(Centers of Excellence)」の一つです。
当拠点の概要を示したリーフレット(English)をこちらからダウンロードすることができます。

キラル物性奨励賞

2018年度

大阪府立大学 工学研究科 電子・数物系専攻 博士前期課程2年 青木瑠也 氏
対象業績:<科学的成果>CrNb 3 S 6とYbNi 3 Al 9の一軸性キラル磁性結晶の電気輸送特性に関する実験的研究による多大な科学的成果。
理由:Reason for selection

広島大学キラル国際研究拠点「キラル物性奨励賞」選考委員会
拠点リーダー・
評価委員長
井上克也(広島大学大学院理学研究科)
評価委員 秋光純(岡山大学異分野基礎科学研究所)
岩村秀(日本大学大学院総合科学研究科)
Fernando Palacio(Spain, Zaragoza University)

2017年度

岡山大学異分野基礎科学研究所特任助教 高阪勇輔 氏
対象業績:学術論文
“Monochiral helimagnetism in homochiral crystals of CsCuCl3”
Phys. Rev. Mater. 1, 071402/1-5 (2017).
Y. Kousaka, T. Koyama, K. Ohishi, K. Kakurai, V. Hutanu, H. Ohsumi, T. Arima, A. Tokuda, M. Suzuki, N. Kawamura, A. Nakao, T. Hanashima, J. Suzuki, J. Campo, Y. Miyamoto, A. Sera, K. Inoue, and J. Akimitsu
理由:候補者はCsCuCl3のhomochiral単結晶を合成し、得られた結晶において結晶学的chiralityと磁気秩序構造のchiralityが対応していることを緻密な偏極中性子回折実験によって明らかにした。結晶育成は、まず攪拌法でミリメートルサイズの種結晶を作成してそのchiralityをX線回折で同定し、そこからhomochiralな種結晶を選ぶことでセンチメートルサイズの単結晶育成を成し遂げた。その結果、中性子磁気構造解析に耐える大きな単結晶が実現した。結論として、結晶と磁性のchiralityが強く相関していることを突き止めた.この成果は、マクロな結晶対称性がスピン軌道相互作用を通してミクロなジャロシンスキー・守谷相互作用を支配する機構を明示的に実証した初めての例である。本論文の成果のみならず、候補者は過去10年以上にわたり、広範なキラル磁性体の結晶創製と磁気構造決定に重要な貢献をしてきた。キラル物性奨励賞にふさわしい人物である。

広島大学キラル国際研究拠点「キラル物性奨励賞」選考委員会
拠点リーダー 井上克也(広島大学大学院理学研究科)
評価委員長 岸根順一郎(放送大学)
評価委員 秋光純(広島大学大学院理学研究科)
岩村秀(日本大学大学院総合科学研究科)
世良正文(広島大学先端物質科学研究科)
高畠敏郎(広島大学先端物質科学研究科)
宇田川眞行(広島大学大学院総合科学研究科)
Fernando Palacio(Spain, Zaragoza University)

2016年度

該当者なし

2015年度

九州工業大学大学院工学府先端機能システム工学専攻博士後期課程3年 鶴田一樹 氏

対象業績:学術論文
“Discrete Change in Magnetization by Chiral Soliton Lattice Formation in the Chiral Magnet Cr1/3NbS2
J. Phys. Soc. Jpn., Vol. 85, No. 1, p. 013707, (2016).
K. Tsuruta, M. Mito, Y. Kousaka, J. Akimitsu, J. Kishine, Y. Togawa, H. Ohsumi, and K. Inoue

理由:候補者は、キラル磁性体Cr1/3NbS2の単結晶試料の精密な磁気測定を実施し、キラルソリトン格子形成に由来する磁気ステップをはじめて観測した。その磁気ステップは、強制強磁性状態からの減磁過程に現れる巨大な磁気ステップと磁化が非線形的に変化する磁場境域で観測される連続的な磁気ステップの2種類に分類された。これまでキラルソリトン格子に関する実験研究は、透過型電子顕微鏡観察、電子線回折、そして電気抵抗測定であった。しかし、キラルソリトン格子はCr3+イオンの局在スピンによって形成される超格子構造であり、直接、Cr3+イオンの磁化の情報からキラルソリトン格子を実験的に検証することが求められていたが、長い研究の歴史があるにもかかわらず磁化測定における実験報告はなかった。上記の研究成果は、c軸長が0.1mm程度の単結晶試料に対して得られたものであり、マイクロサンプルの磁気抵抗測定の結果との整合性を検討するには、よりサイズの小さな試料での測定が望まれるが、これまで多くの研究者が実験精度の面で見落としてきた磁化過程における磁化の不連続性を予測し、それに執着した実験研究を成功させたことは高く評価できる。さらにこの成果は、サブミリメートルサイズの単結晶試料特有のキラルソリトンの閉じ込め現象の理解に有益な物理的情報を与えるものである。候補者は、対象業績となった論文の公表直後に、非線形磁化率測定を通じて磁気相図に関する論文も公表するなど、キラル磁性体の実験研究を推進する熱意と能力を有する大学院生であり、キラル物性奨励賞にふさわしい人物である。

広島大学キラル物性研究拠点
拠点リーダー 井上克也(広島大学大学院理学研究科)
評価委員 秋光純(広島大学大学院理学研究科)
岩村秀(日本大学大学院総合科学研究科)
世良正文(広島大学先端物質科学研究科)
高畠敏郎(広島大学先端物質科学研究科)
宇田川眞行(広島大学大学院総合科学研究科)
Fernando Palacio(Spain, Zaragoza University)

2014年度

東京大学総合文化研究科広域科学専攻相関基礎科学系修士課程2年 篠嵜美沙子 氏

対象業績:国際会議発表
Monte Carlo Simulations for Chiral Helimagnet (2014年12月06日 2014 IRSChM, Hiroshima)
M. Shinozaki, S. Hoshino, J. Kishine, K. Hukushima, Y. Kato

理由:候補者は、Cr1/3NbS2を念頭に置きカイラルらせん磁性体のスピン模型の熱力学量(磁化、比熱)を古典モンテカルロ法により数値的に求めた。転移温度や臨界磁場の実験値とモンテカルロ計算の結果を比較し、交換相互作用の値やジャロシンスキー守谷相互作用の大きさを定量的に評価した。らせん軸方向の交換相互作用とジャロシンスキー守谷相互作用については、カイラルサインゴルドン模型に基づく先行研究と同程度の結果を得た。一方、らせん軸に垂直な方向の交換相互作用についての定量的な値を初めて得た。この系は交換相互作用の実空間異方性が大きい準二次元系であり、熱ゆらぎの効果が大きいために平均場近似では転移温度と交換相互作用の関係を定量的に議論することが難しい。そのためモンテカルロ法の強みがより有効な系となっている。最近の実験では、らせん軸方向のスピンの周期構造が転移点より高温側で観測され、またゼロ磁場下で磁気渦が観測されている。これらもまた熱ゆらぎの効果と考えられ、今後もモンテカルロ法による理論研究は重要になっていくと思われる。さらにこの成果は系の磁気転移温度は面内相関、磁気相臨界磁場は面間相関で決まることを明瞭に示しており、準2次元系の臨界挙動の新しい側面を掘り出した。この点も高く評価できる。候補者は、今回の成果を土台として今後カイラル磁性体の理論研究を推進する熱意と能力を有する大学院生であり、キラル物性奨励賞にふさわしい人物である。

広島大学キラル物性研究拠点
拠点リーダー 井上克也(広島大学大学院理学研究科)
評価委員 秋光純(広島大学大学院理学研究科)
岩村秀(日本大学大学院総合科学研究科)
世良正文(広島大学先端物質科学研究科)
高畠敏郎(広島大学先端物質科学研究科)
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